JOPSS:検索結果一覧

論文

Thermodynamic study of gaseous CsBO $_{2}$ by Knudsen effusion mass spectrometry

中島邦久; 高井俊秀; 古川智弘; 逢坂正彦

Journal of Nuclear Materials, 491, p.183 - 189, 2017/08

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2017.05.001

被引用回数：8 パーセンタイル：61.27(Materials Science, Multidisciplinary)

軽水炉のシビアアクシデント時、ボロンの影響を考慮した熱力学平衡計算によれば、燃料から放出されるCsの気相中での主な化学形の一つとして、CsBO $_{2}$ (g)が生成すると予想されている。しかし、核燃料や核分裂生成物などの熱力学データを収めた編纂物によれば、これまで報告されているCsBO $_{2}$ の蒸気圧データの不確かさのために、この解析に使用されたCsBO $_{2}$ (g)の熱力学データの信頼性は乏しいと評価されている。そのため、信頼性の高いCsBO $_{2}$ (g)の熱力学データを得ることを目的に、高温質量分析法によるCsBO $_{2}$ の平衡蒸気圧測定を試みた。その結果、CsBO $_{2}$ の平衡蒸気圧測定データを用いて、第二法則,第三法則処理により評価した気体CsBO $_{2}$ の標準生成エンタルピー $_{f}$ H $^{circ}$ $_{298}$ (CsBO $_{2}$ ,g)は、それぞれ、-700.710.7kJ/mol, -697.010.6kJ/molとなり、過去に報告されている蒸気圧データを用いて得られた第二法則,第三法則処理による $_{f}$ H $^{circ}$ $_{298}$ (CsBO $_{2}$ ,g)の差異よりも小さくなったことから、これまでよりも信頼性の高い熱力学データを取得できたことが分かった。さらに、既存の $_{f}$ H $^{circ}$ $_{298}$ (CsBO $_{2}$ ,g)についても、本研究で得られた $_{f}$ H $^{circ}$ $_{298}$ (CsBO $_{2}$ ,g)の値と誤差の範囲で一致したことから、信頼性が高いことが分かった。

論文

Mass-spectrometric investigation of UO $_{3}$ (g)

中島邦久; 荒井康夫

Journal of Nuclear Materials, 294(3), p.250 - 255, 2001/04

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(01)00491-3

被引用回数：4 パーセンタイル：33.39(Materials Science, Multidisciplinary)

高温質量分析測定を行ううえで適度な酸素ポテンシャルを有するMgO(s)とUO $_{2}$ (s)を共存させることでUO $_{3}$ (g)を生成させ、その平衡蒸気圧を測定することでUO $_{3}$ (g)の生成自由エネルギーの評価を試みた。高温質量分析には、四重極型質量分析計を用い、測定温度領域は1723-1923K、イオン化電圧は70eVとした。UO $_{3}$ $^{+}$ 及びMg $^{+}$ のイオン電流値と試料の重量減少量等を用いてUO $_{3}$ 分圧、O $_{2}$ 分圧及びMg分圧を評価した。蒸気イオン種としてUO $_{3}$ $^{+}$ 、Mg $^{+}$ 及びO $_{2}$ のほか、UO $_{3}$ 分子のフラグメンテーションによるUO $_{2}$ $^{+}$ 、UO $^{+}$ 及びU $^{+}$ イオンが検出された。観測された平衡蒸気圧は昇温時及び降温時で大きな違いは見られなかった。測定時のウラン酸化物のO/U比は、酸素ポテンシャルに関するBlackburnモデルによれば2.006~2.009程度であると推測された。今回得られた分圧値等を用いて評価されたUO $_{3}$ (g)の生成自由エネルギーは、最近報告された推奨値よりも若干高めであった。

論文

Vaporization behavior of BaPuO $_{3}$

中島邦久; 荒井康夫; 鈴木康文; 山脇道夫*

Journal of the Mass Spectometry Society of Japan, 47(1), p.46 - 48, 1999/00

https://doi.org/10.5702/massspec.47.46

ペロブスカイト型複合酸化物であるBaPuO $_{3}$ の高温質量分析を1673-1873Kの温度領域で行った。検出された蒸気種はBa及びBaOであった。BaPuO $_{3}$ の蒸気圧測定結果を熱力学第2法則、第3法則を用いて処理し、BaPuO $_{3}$ の標準生成エンタルピーをそれぞれ-1661kJ/mol、-1673kJ/molであると評価した。これらの値は、過去に報告されている推定値とほぼ一致した。

論文

Vaporization behavior of (Np,Pu)N

中島邦久; 荒井康夫; 鈴木康文

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.666 - 669, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0925-8388(98)00183-2

被引用回数：10 パーセンタイル：57.42(Chemistry, Physical)

クヌーセンセルを用いたNp・Pu混合窒化物の高温質量分析を1270-2010Kの温度範囲で行った。観測されたNp分圧は金属Np上のNp分圧と似た温度依存性を示したためメタル相の析出が示唆された。一方、Pu分圧は、高温領域と低温領域で異なる温度依存性を示した。高温領域のPu(g)の挙動では、PuN上のPu分圧と似た温度依存性が観測され、分圧値は大きな組成依存性を示したため、Np・Pu混合窒化物は理想固溶体的ふるまいから大きくずれる可能性のあることが示唆された。Np分圧が測定できなくなる低い温度領域では、Pu分圧は金属Pu上のPu分圧と似た温度依存性を示した。したがって、メタル相のPu濃度が大きく変化していることが示唆された。

論文

Vaporization behavior of SrPuO $_{3}$

中島邦久; 荒井康夫; 鈴木康文; 山脇道夫*

Journal of Nuclear Materials, 248, p.233 - 237, 1997/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(97)00197-9

被引用回数：4 パーセンタイル：37.13(Materials Science, Multidisciplinary)

核分裂生成物を含有するPu化合物の熱力学データは、高温、かつ高温度勾配環境下におかれるMOX燃料のふるまいを予測する上で重要である。ここでは、主要な核分裂生成物の一つであるSrとのペロブスカイト型複合酸化物SrPuO $_{3}$ の熱力学データを取得するため、高温質量分析計を用いてその蒸発挙動を調べた。Sr分圧値は白金製クヌーセンセルを用いた場合よりもグラファイト製セルを用いた時の方が高くなることから、SrPuO $_{3}$ の蒸発挙動には系内の酸素ポテンシャルが影響すると考えられた。また、SrPuO $_{3}$ の自由エネルギー関数を推定し、第3法則処理によるSrPuO $_{3}$ の標準生成エンタルピーを導出した。

論文

Vaporization properties of SrUO $_{3}$ and BaUO $_{3}$ in atmospheres simulating accident conditions

Huang, J.*; 山脇道夫*; 山口憲司*; 安本勝*; 桜井聰*; 鈴木康文

Journal of Nuclear Materials, 248, p.257 - 261, 1997/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(97)00202-X

被引用回数：6 パーセンタイル：47.96(Materials Science, Multidisciplinary)

黒鉛セルを用いたクヌセン・セル質量分析法により複合酸化物SrUO $_{3}$ 及びBaUO $_{3}$ の蒸発挙動を観察した。この結果、BaUO $_{3}$ では白金セルを用いた場合と比べてBa分圧が4~5桁増加することが認められたほか、SrUO $_{3}$ では大きな影響を受けないことがわかった。D $_{2}$ 及びD $_{2}$ Oを雰囲気に導入した試験についても述べるほか、熱力学関数の評価結果を紹介する。

論文

Properties of neptunium-plutonium mixed nitride solid solutions

荒井康夫; 中島邦久; 鈴木康文

Proc. of 4th Int. Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transm, 0, p.347 - 357, 1997/00

ほぼ全組成領域をカバーする、ネプツニウム・プルトニウム混合窒化物固溶体を調製し、その性質を調べた。固溶体試料はそれぞれ炭素熱還元法で調製したネプツニウム窒化物とプルトニウム窒化物の混合成型体を、窒素-水素混合ガス気流中において2023Kで熱処理することにより調製した。室温でのX線回折により単相の固溶体形成を確認するとともに、格子定数の組成依存性を調べた。また、高温質量分析法による蒸気圧測定、レーザーフラッシュ法による熱拡散率測定を行い、気相中のNp(g)及びPu(g)分圧の温度依存性ならびに組成依存性や、熱拡散率から求めた固溶体試料の熱伝導度等について新しい知見を得た。

論文

リチウム原子を含む新しい分子種の化学結合

工藤博司

化学と工業, 45(5), p.941 - 944, 1992/00

https://ci.nii.ac.jp/naid/10007159847

リチウムは水素化物と類似のの化合物を形成する。しかし、最近めざましい進歩をとげている計算化学によると、水素化物の水素原子とリチウム原子との置きかえにより、従来の常識では考えられないような特異な化学結合を有するポリリチウム化分子の生成が示唆されている。筆者らは、理論的に存在が予測されているこのような分子のうち、CLi $_{6}$ ,Li $_{3}$ O,Li $_{4}$ O,Li $_{3}$ S,Li $_{4}$ S,Li $_{4}$ Pなどいくつかの超リチウム化分子の実在を確認した。本稿では、金属リチウムクラスターおよび超リチウム化分子を対象に、リチウムがつくる新しい分子種の化学結合について解説する。

論文

超リチウム化分子の結合状態解明をめざして

工藤博司

化学, 46(5), 353 Pages, 1991/00

発達のめざましい計算化学により、理論的に存在が予測されている超リチウム化分子の実在を、実験的に確かめる研究の現状を紹介する解説記事である。これまでに実在を確認したLi $_{3}$ O、Li $_{4}$ O、Li $_{3}$ S、Li $_{4}$ S分子について得られた解離エネルギー及びイオン化ポテンシャルの実測値と理論値を比較し、今後の研究の方向について述べる。

口頭

BWR制御材の影響に着目したシビアアクシデント時のFP化学挙動評価,3; 高温質量分析法を用いた気体CsBO $_{2}$ の熱力学研究

中島邦久; 高井俊秀; 古川智弘; 逢坂正彦

no journal, ,

軽水炉のシビアアクシデント時、B $_{4}$ Cの影響を考慮した熱力学平衡計算によれば、温度に依存するがCsの気相中での主な化学形は、CsBO $_{2}$ (g)と予想されている。しかし、この解析に使用されたCsBO $_{2}$ (g)の熱力学データの信頼性は高くない(poor qualityと判定)。そのため、より信頼性の高いCsBO $_{2}$ (g)の熱力学データを得ることを目的に、高温質量分析法によるCsBO $_{2}$ の平衡蒸気圧測定を試みた。その結果、CsBO $_{2}$ の平衡蒸気圧測定データを用いて、第二法則, 第三法則処理により評価した気体CsBO $_{2}$ の標準生成エンタルピー ${it $Delta$$_{f}$H$^{circ}$$_{298}$}$ (CsBO $_{2}$ ,g)は、それぞれ、-700.69.8kJ/mol, -698.010.6kJ/molとなった。

発表形式

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